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  • ISSN 1006-3080
  • CN 31-1691/TQ

合成氨催化剂颗粒的多组分反应-扩散模型计算

蒋文超 张海涛 马宏方 李涛

蒋文超, 张海涛, 马宏方, 李涛. 合成氨催化剂颗粒的多组分反应-扩散模型计算[J]. 华东理工大学学报(自然科学版). doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20210729001
引用本文: 蒋文超, 张海涛, 马宏方, 李涛. 合成氨催化剂颗粒的多组分反应-扩散模型计算[J]. 华东理工大学学报(自然科学版). doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20210729001
JIANG Wenchao, ZHANG Haitao, MA Hongfang, LI Tao. Multicomponent Reaction-Diffusion Model Calculation of Catalyst Particles for Ammonia Synthesis[J]. Journal of East China University of Science and Technology. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20210729001
Citation: JIANG Wenchao, ZHANG Haitao, MA Hongfang, LI Tao. Multicomponent Reaction-Diffusion Model Calculation of Catalyst Particles for Ammonia Synthesis[J]. Journal of East China University of Science and Technology. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20210729001

合成氨催化剂颗粒的多组分反应-扩散模型计算

doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20210729001
详细信息
    作者简介:

    蒋文超(1996—),男,江苏张家港,硕士生,主要研究方向:碳一化工。E-mail:819368542@qq.com

    通讯作者:

    李涛,E-mail:tli@ecust.edu.cn

  • 中图分类号: TQ013.2

Multicomponent Reaction-Diffusion Model Calculation of Catalyst Particles for Ammonia Synthesis

  • 摘要: 基于合成氨反应,利用COMSOL软件建立催化剂颗粒三维多组分反应-扩散模型并进行了验证,模型验证结果与单组份扩散模型差距很小,不同形状催化剂的内表面利用率接近,可按照等比外表面积球体进行计算。基于反应器的不同位置对A301催化剂进行模拟,结果表明:温度、颗粒大小以及反应进程是影响催化剂内扩散效率因子的重要因素。不同反应阶段的扩散效应差异较大,在反应速率且内扩散阻滞大的初期,通过减小催化剂粒径提高其内扩散效率因子收益明显,两者几乎成线性负相关;反应中后期由于接近平衡,催化剂内表面利用率保持在0.9以上,且对温度和颗粒大小变化不敏感,此时可选取适当大粒径催化剂降低床层压力降。

     

  • 图  1  不同计算方法的结果对比

    Figure  1.  Comparison of results of different calculation methods

    图  2  催化剂内各组分摩尔分率分布

    Figure  2.  Molar fraction distribution of each component in the catalyst

    图  3  不同形状催化剂的NH3摩尔分率和扩散系数分布

    Figure  3.  NH3 molar fraction and diffusion coefficient distribution of catalysts with different shapes

    图  4  不同工况下催化剂内NH3反应速率分布

    Figure  4.  Distribution of NH3 reaction rate in catalyst under different conditions

    图  5  不同工况下的反应速率和内扩散效率因子

    Figure  5.  Reaction rate and internal diffusion efficiency factor under different conditions

    图  6  不同温度下催化剂内NH3摩尔分率分布

    Figure  6.  Distribution of NH3 molar fraction in catalyst at different temperatures

    图  7  不同温度下催化剂内NH3扩散系数分布

    Figure  7.  Distribution of NH3 diffusion coefficient in catalysts at different temperatures

    图  8  不同温度下的反应速率和效率因子

    Figure  8.  Reaction rate and efficiency factors at different temperatures

    图  9  工况1下催化剂内NH3浓度等值线

    Figure  9.  Contours of NH3 concentration at working condition 1

    图  10  催化剂NH3摩尔分率分布

    Figure  10.  Distribution of NH3 molar fraction in catalyst

    图  11  不同尺寸催化剂的反应速率和效率因子

    Figure  11.  Reaction rate and efficiency factors of catalysts of different sizes

    表  1  各工况操作参数

    Table  1.   Operating parameters of each working condition

    Working
    condition
    H2N2NH3CH4Arp/MPaT/K
    10.65070.23240.01690.07010.029911.842613.15
    20.57540.20870.10710.07630.032511.836753.85
    30.57540.20870.10710.07630.032511.836639.75
    40.53550.19610.15480.07960.034011.833706.65
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    表  2  网格敏感度分析

    Table  2.   Mesh sensitivity analysis

    MeshMesh numberAverage reaction rate/(mol·m−3·s−1)
    1120022.410
    2847421.510
    31704021.477
    45400821.466
    521035121.435
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  • [1] 刘化章. 合成氨工业: 过去, 现在和未来-合成氨工业创立100周年回顾, 启迪和挑战[J]. 化工进展, 2013, 32(9): 8-18.
    [2] 李瑞祥. 合成氨催化剂研究的新进展[J]. 化工管理, 2015(7): 188.
    [3] LIU H, HAN W, HUO C, et al. Development and Application of Wüstite-based ammonia synthesis catalysts[J]. Catalysis Today, 2019, 355: 110-127.
    [4] ANTONIO T, MATTEO C, ELNAZ B, et al. Process simulation of ammonia synthesis over optimized Ru/C catalyst and multibed Fe+Ru configurations[J]. Journal of Industrial & Engineering Chemistry, 2018, 66: 176-186.
    [5] YOSHIDA M, OGAWA T, IMAMURA Y, et al. Economies of scale in ammonia synthesis loops embedded with iron- and ruthenium-based catalysts[J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2021, 45(57): 28840-28854.
    [6] SONG Y, SONG J, GONG M, et al. Modeling of mass transfer in nonideal multicomponent mixture with Maxwell-Stefan approach[J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2010, 18(3): 362-371. doi: 10.1016/S1004-9541(10)60232-7
    [7] 庄炜杰, 仇鹏, 曾泽李, 等. 甲烷催化双重整过程模拟[J]. 华东理工大学学报(自然科学版), 2021.
    [8] 陈阳, 刘锦泽, 于兆臣, 等. 重油催化裂化12集总动力学模型的工业模拟[J]. 华东理工大学学报(自然科学版), 2021, 47(3): 262-271.
    [9] ZHAO Y, SHI Y, YE G, et al. Optimization of catalyst pellet structures and operation conditions for co methanation[J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2021.
    [10] 秦雯, 周志明, 程振民. 催化剂颗粒形状对甲烷水蒸气重整反应的影响及工业反应器模拟[J]. 化工学报, 2016, 67(2): 563-572.
    [11] DYSON D C, SIMON J M. Kinetic expression with diffusion correction for ammonia synthesis on industrial catalyst[J]. Industrial & Engineering Chemistry Fundamentals, 1968, 7: 605-610.
    [12] ARIS R. On shape factors for irregular particles: I. The steady-state problem. Diffusion and reaction[J]. Chemical Engineering Science, 1995, 6(6): 262-268.
    [13] 潘银珍, 朱炳辰. 钒催化剂形状对内表面利用率的影响[J]. 硫酸工业, 1989(3): 3-7.
    [14] ZHU B, SONG W. Multicomponent diffusion model for effectiveness factors of porous catalysts (I) Multicomponent diffusion model and numerical computing method[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 1984, 35(1): 33-40.
    [15] WHEELER A. Reaction rates and selectivity in catalyst pores[J]. Advances in Catalysis, 1951, 3(6): 249-327.
    [16] 于遵宏. 大型合成氨厂工艺过程分析[M]. 北京: 中国石化出版社, 1993.
    [17] 朱炳辰, 房鼎业. 氨合成催化剂内表面利用率的多组分扩散模型[J]. 华东化工学院学报, 1983(1): 62-76.
    [18] LI T, XU M S, ZHU B C, et al. Reaction diffusion model for irregularly shaped ammonia synthesis catalyst and its verification under high pressure[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2009, 48(19): 8926-8933.
    [19] 李涛, 徐懋生, 朱炳辰, 等. 不规则形状A301氨合成催化剂内扩散有效因子[J]. 化工学报, 2002(12): 1260-1264. doi: 10.3321/j.issn:0438-1157.2002.12.008
    [20] 刘华彦, 刘化章. A301催化剂用于日产千吨径向氨合成塔操作工况的模拟及优化[J]. 化肥工业, 2002, 29(2): 28-32. doi: 10.3969/j.issn.1006-7779.2002.02.008
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-07-29
  • 网络出版日期:  2021-09-18

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