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为了改善传统微电子存在的脆性、较厚等缺点，适应下一代电子产品柔韧性、便携性、人体适应性的需求，近年来可变形性柔性电子技术得到越来越多人的关注[1]，被列为2000年世界十大科技成果之一。伴随着柔性电子不断发展，大量相关电子产品日益走向市场，如电子皮肤[2]、薄膜太阳能电池板[3]、柔性电子显示器[4]、可穿戴电子衣[5]等，因此，在长期使用过程中对柔性器件力学稳定性提出了越来越高的要求。典型的柔性器件系统中，金属薄膜制成的电极或互连体作为抗机械变形能力最差的部件之一，在变形下的稳定性不仅需要考虑单次载荷，还需要考虑疲劳破坏的影响，尤其是当施加大应变时，柔性基底上的金属薄膜会因为裂纹的形成而发生疲劳损伤[6]，同时薄膜的微观形貌对导电性具有较大的影响。郑建华等[7]对电池银电极的形貌和导电性进行研究，发现银浆电极中乙基纤维素质量分数为6%时，电极具有较小的线宽和较大的厚度，其导电性也较优越，但没有对薄膜的微观孔隙率进一步研究。
柔性器件中使用的金属薄膜和导电互连材料一般在微米级甚至纳米级尺度，受到材料尺寸和基底的约束，采用新的实验方法评价疲劳特性时要考虑三个因素[8]：1）超低负荷单元和数据采集系统；2）可靠的夹紧装置保证样品不受破坏；3）精确的方法确定疲劳失效点。为了解决确定疲劳失效点的问题，根据试样疲劳作用下力学性能的变化，提出了电阻法、机械能损失法、连续刚度法和直接监测疲劳损伤形成等方法[9]，其中电阻法[10-12]是一种在疲劳试验过程中实时测量薄膜电阻变化的方法。目前，疲劳试验方法大致可分为单轴循环拉伸加载、动态弯曲加载和共振加载，其中挤压弯曲加载方式简单方便。根据材料力学梁弯曲理论，柔性电子试样弯曲测试过程中金属薄膜的应力、应变与试样的弯曲曲率半径相关。汤朋朋等[13]根据欧拉梁理论建立有限元模型，针对柔性器件弯曲半径对层间分离影响进行机理研究，为柔性电子器件失效机理提供了理论参考意义，但没有对弯曲角度及弯曲曲率进行量化，而在弯曲过程中曲率半径的大小通常是影响失效的重要参数之一。因此，通过挤压运动的位移和材料自身属性确定出最小曲率半径对柔性电子弯曲可靠性研究具有重要意义。
为此，该研究基于挤压弯曲加载方式对柔性电子弯曲稳定性进行探究，通过理论推导构建挤压弯曲测试中试样的挤压位移与弯曲曲率的定量关系，实现对柔性电子耐弯曲性能测试中弯曲曲率的精确控制。同时通过实验对薄膜弯曲性能进行研究，以探究不同浓度纳米银颗粒对制备导线薄膜的疲劳弯曲性能影响。
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柔性银导线的挤压弯曲测试方式示意图如图1所示，试样基底简化为横截面为矩形的柔性杆，原始长度为
$L$ ，弯曲过程中两端受到的轴向压力的大小为$F$ ，弹性模量为$E$ ,惯性矩为$I$ ，最小弯曲曲率半径为$\rho $ 。
图 1 挤压自由弯曲图
Figure 1. Extrusion free bending diagram
细长压杆在两端固定状态下发生弯曲时，在距离两端
$\displaystyle\frac{L}{{\rm{4}}}$ 处各有一个弯矩为零的拐点，如图1所示B点和D点，可以将这两个拐点看作是铰链，而中间长度为$\displaystyle\frac{L}{{\rm{2}}}$ 的BD区间可以视作两端铰支的压杆[14]。在弯曲过程中压杆为对称弯曲，可以进一步简化为图2所示的理想弹性压杆大变形示意图，$P$ 端固定，$O$ 端为自由端，在自由端$O$ 施加力$F$ 。以$O$ 为原点建立坐标，s为沿挠曲线从原点O起的曲线长度，θ为挠曲线切线与$x$ 轴的夹角，α为O点的转角，压杆长度$l = \displaystyle\frac{L}{4}$ 。根据材料力学知识，
$ab$ 截面弯矩M为
压杆任意位置的弯曲曲率为
由几何关系可知，曲率
图 2 理想压杆大变形示意图
Figure 2. Great deformation of the ideal pressure bar schematic diagram
结合以上可得
大变形情况下弧长
${\rm{d}}s$ 与坐标$x$ ，$y$ 关系为
令
$\displaystyle\frac{F}{{EI}} = {k^2}$ ，对式（4）两边对$s$ 求导并将式（5a）代入，得到柔性压杆的微分方程
将式（6）乘
$\dfrac{{{\rm{d}}\theta }}{{{\rm{d}}s}}$ ，得到
由于
式（8）代入式（7）得到
微分方程（9）直接一次积分，得到
其中式（10）中
$c$ 为待定系数。根据柔性杆自由端的边界条件，在
$s = 0$ 时
在固定端边界条件
$s = l$ 时
得到
式（12）代入式（10）可得
通过式（13）微分方程可得柔性压杆长度
$l$ 
令
$p = {\rm{sin}}\displaystyle\frac{\alpha }{2}$ ，引入新的变量$\psi $ ，使得$\sin \displaystyle\frac{\theta }{{\rm{2}}} = \sin \displaystyle\frac{\alpha }{2}\sin \psi $ 由式（14）可得
式（15）中
$K(p)$ 为第一类完全椭圆积分。根据式（10）可以得到作用力
由式（5b）可得自由端轴向位移
${x_{\rm{\alpha }}}$ 为
式（17）中
$E(p)$ 为第二类完全椭圆积分。自由端挠度
${y_{\rm{\alpha }}}$ 为
由式（1）、（3）、（15）和（18）可得曲率半径
在挤压弯曲过程中根据对称关系，试样位移为
根据式（19）和式（20）即可获得挤压弯曲模式下，挤压位移与试样最小曲率半径的关系。为了验证理论推导的正确性，在柔性杆长度L为55 mm条件下，通过Matlab计算得到不同轴向位移下对应最小曲率半径的值和关系曲线，分别如表1和图3所示。
displacement x/mm angle α/° radius of curvature ρ/mm 0 0 ∞ 3 26.96 18.52 6 38.30 12.97 9 47.20 10.47 12 54.82 8.97 15 61.68 7.92 18 68 7.14 21 73.95 6.53 24 79.58 6.02 27 85 5.60 30 90.24 5.23 33 95.33 4.91 36 100.33 4.62 39 105.27 4.36 42 110.07 4.12 45 114.87 3.90 表 1 试样轴向位移，转角与曲率半径对应关系
Table 1. Correspondence among axial displacement, angle and radius of curvature
图 3 试样曲率半径与轴向位移关系
Figure 3. Relationship between radius of curvature and axial displacement of the sample
本文的研究对象为打印在相纸和PET膜复合基底上的导电薄膜，因相纸对墨水具有良好的适应性，适合银导线的打印。然而其力学可靠性较差，将相纸黏附在PET膜上，可有效地提升柔性导线的耐弯曲性能。实验相纸厚为0.2
${\rm{mm}}$ ，PET膜厚0.28${\rm{mm}}$ ，试样长度$L$ 为55${\rm{mm}}$ ，宽度d为15${\rm{mm}}$ ，通过万能拉伸试验机测得复合基底弹性模量E为1.7${\rm{GPa}}$ 。通过ABAQUS建立试样的二维平面模型，其中材料属性设置为弹性模量1.7 Gpa，泊松比0.3。为了诱导模型弯曲，向其提供一个向上的初始扰动位移。分析步选择静力分析，施加边界条件为试样一端固定，另一端分别提供0~30 mm的水平挤压位移，网格划分单元类型为CPS4R，采用的单位制为mm、N、tonne、s。ABAQUS仿真结果如图3所示，可以发现理论值与仿真结果基本一致。如图4所示为挤压位移为25 mm时的ABAQUS仿真结果（Avg75%为默认应力平均阈值），根据三点法求得最小曲率半径为6.07 mm，与对应理论值6.05 mm基本一致。不同挤压位移的仿真结果与理论值的对比如图3所示，可以发现理论值与仿真结果基本一致，从而验证了理论推导的正确性。
图 4 挤压位移为25 mm的仿真结果
Figure 4. Simulation result of extrusion displacement of 25 mm
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试验机系统主要结构如图5所示，试样用压片式夹具夹紧后，通过MPC I/O DEMO软件控制驱动器驱动步进电机，在滚珠丝杆的转动下使两滑台反向移动，GUI界面设置单次或循环参数来控制滑台的位移、速度的大小。试验机示意图如图6所示，测试平台上搭载的四探针与试样金属导线薄膜连接，将采集的电信号通过Keithley数字源表在TSP Express测试软件上进行数据处理，通过电阻变化率来实时表征薄膜导线损伤情况，图7所示为实验实物图。
图 5 试验机系统结构框图
Figure 5. Structure diagram of testing machine system
图 6 试验机示意图
Figure 6. Schematic diagram of testing machine
图 7 挤压弯曲试验实物图
Figure 7. Picture of extruded bending experiment
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实验研究基于不同浓度银颗粒墨水所制备的柔性银导线的耐弯曲性能。墨水通过微波法制备得到[15]，并分别进行1次和2次离心浓缩，得到浓度质量百分比分别为2.1wt%，4.3wt%和8.7wt%的原始墨水、一次浓缩墨水、二次浓缩墨水，分别记为1号、2号和3号墨水。墨水通过直写打印系统打印在相纸PET复合基底上形成导电图案，经低温烘干后热压烧结形成柔性银导线试样[16]。
图8为扫描电镜拍摄的银导线薄膜表面形貌图，可以发现墨水浓度越高薄膜孔洞越少，得到的银导线薄膜致密度也越高。分别测试试样的初始电阻，结果如图9所示，1号、2号、3号墨水制备试样初始电阻分别为
${\rm{75}} \pm {\rm{10}}$ Ω、${\rm{50}} \pm {\rm{7}}$ Ω、${\rm{10}} \pm {\rm{4}}$ Ω，即墨水中纳米银颗粒浓度越高，制备的银薄膜导电性越好。这是因为薄膜孔隙率的大小和孔隙的分布都会影响薄膜的电导率，细小而分散的孔隙会将导电区域分隔开，导致电阻增大，从而降低薄膜的导电性。
图 8 试样扫描电镜表面形貌
Figure 8. SEM observations of the surface morphology of prepared samples of (a)ink1 (b)ink2 (c)ink3
图 9 不同浓度墨水制备试样与初始电阻之间关系
Figure 9. Relationship between prepared samples of different concentrations of Ink and initial electrical resistance
通过试验机系统对三种不同浓度墨水制备的薄膜导线在最小弯曲半径为6.05
${\rm{mm}}$ 时进行测试，弯曲测试过程中，薄膜的损伤程度通常用电阻变化率η来表征，公式为
式（21）中R为实时测试电阻，
${R_{\rm{0}}}$ 为初始电阻。图10为单次挤压周期下银导线电阻变化率曲线，可以发现高浓度的墨水制备出的导线抗弯曲性较好，而墨水浓度低的导线抗弯曲性较差。因为大量微孔洞构成薄膜结构缺陷，载荷下孔隙容易打开和连接，为裂纹的萌生提供了诱导源，降低金属薄膜的强度，导致薄膜早期损伤破坏[17-18]。因此，随着纳米银颗粒浓度高的墨水制备的薄膜致密度增加，试样单次弯曲的抗弯曲性能越好。
图 10 电阻变化率与单次弯曲关系
Figure 10. Relationship between changes rate of the electrical resistance and single bending
弯曲疲劳测试中，薄膜电阻变化率随着加载次数增加的变化曲线如图11所示，其中
${R_{\max }}$ 为每个弯曲周期过程中的最大电阻。可以看出随着加载次数的增加，电阻变化率逐渐增加；墨水中纳米银颗粒浓度越低，制备薄膜电阻变化速率越小，即抗弯曲疲劳性能越好。若将电阻变化率100%作为弯曲疲劳失效临界值，则1号，2号和3号三种薄膜的疲劳寿命分别约为${\rm{8}}{\rm{.2}} \times {10^{\rm{3}}}$ ，${\rm{3}}{\rm{.2}} \times {10^{\rm{3}}}$ ，${\rm{1}}{\rm{.7}} \times {10^{\rm{3}}}$ 次弯曲循环。图12为弯曲疲劳循环后薄膜表面形貌，可以发现局部已经发生断裂裂纹。实验研究表明[19]，在薄膜的循环弯曲变形过程中，位错相互湮灭产生大量空位。由于空位是移动的，密度逐渐增加的空位最终会移动到汇聚点形成空隙，成为疲劳裂纹的裂纹源并增加薄膜电阻。高孔隙率的薄膜由于提供了大量的自由表面，使空位汇聚点的移动长度减小，空位更容易扩散到自由表面，大大减少空隙的形成，从而有效地抑制疲劳损伤演化，使多孔金属薄膜的电阻变化率低于致密金属膜。
图 11 电阻变化率与弯曲疲劳循环次数关系
Figure 11. Relationship between changes rate of the electrical resistance and the number of bending fatigue cycles
图 12 弯曲疲劳循环后薄膜断裂裂纹形貌
Figure 12. Fracture crack morphology of thin film after bending fatigue cycles of (a)ink1 (b)ink2 (c)ink3
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（1）本文基于挤压弯曲加载方式对柔性电子曲率半径进行分析，根据不同挤压运动位移定量推导出最小弯曲曲率半径，并通过有限元仿真及实验验证理论推导的正确性。
（2）弯曲实验表明，不同浓度纳米银颗粒墨水制备出的薄膜性能有明显差异。墨水中银颗粒浓度越低，制备的薄膜孔隙率越高，由于细小而分散的孔隙将导电区域分隔开，使薄膜初始电阻会增大，从而降低薄膜的导电性。同时大量微孔洞的存在构成结构缺陷，降低薄膜的强度，使其抗弯曲性变差。但高孔隙率的薄膜提供了大量的自由表面，在循环弯曲变形过程中形成的空位更容易湮灭，反而能够有效地抑制疲劳损伤演化，提高薄膜弯曲疲劳稳定性。
基于挤压弯曲的柔性银导线力学可靠性试验研究
Experimental study on the mechanical reliability of flexible silver wire based on extrusion bending
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摘要: 柔性电子产品在使用过程中不可避免地会受到拉伸、弯曲等多种形式下的复杂变形，在长时间工作中疲劳成为产品失效重要模式之一。该研究针对柔性电子导线可靠性问题，通过原位疲劳测试平台对其弯曲疲劳损伤行为进行研究。在进行弯曲过程中，通过理论分析定量地确定出薄膜最小曲率半径与挤压位移的关系，并利用有限元仿真及实验验证了推论的正确性，然后对试样分别进行单次和疲劳弯曲实验研究。结果表明，墨水浓度越低，其制备出的银薄膜孔隙率越高，初始电阻越大，同时孔隙作为缺陷使抗弯曲性变差，但是增大的孔隙率能够有效地抑制薄膜疲劳损伤演化，使其弯曲疲劳稳定性提高。Abstract: Under stretching, bending and many other mechanical loading forms, flexible electronics products would inevitably be subjected to complex deformation in the process of working time and fatigue has become one of the most important failure modes during long working hours. In order to solve the problem of flexible electronic reliability, in this paper, an in-situ fatigue testing platform is developed to study bending fatigue damage behavior of flexible electronic. In the process of bending, the minimum radius of curvature of flexible electronics samples is calculated quantitatively by theoretical analysis, the correctness of the conclusion of which is verified by finite element simulation and experimental data, and the single and fatigue bending experiments are carried out on the samples of flexible electronics. The experimental results show that the lower the concentration of silver nanoparticles ink, the higher the porosity of the prepared silver film and the greater the initial electrical resistance. At the same time, the porosity as a defect makes the bending resistance worse. However, the free surface increases as the pore increases that make the vacancies formed during the deformation are more easily annihilated and effectively inhibit the fatigue damage evolution of silver thin films, which make the bending fatigue stability higher.
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Key words:
- flexible electronics /
- radius of curvature /
- testing machine /
- bending fatigue /
- porosity
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图 2 理想压杆大变形示意图
Figure 2. Great deformation of the ideal pressure bar schematic diagram
图 3 试样曲率半径与轴向位移关系
Figure 3. Relationship between radius of curvature and axial displacement of the sample
图 8 试样扫描电镜表面形貌
Figure 8. SEM observations of the surface morphology of prepared samples of (a)ink1 (b)ink2 (c)ink3
图 9 不同浓度墨水制备试样与初始电阻之间关系
Figure 9. Relationship between prepared samples of different concentrations of Ink and initial electrical resistance
图 10 电阻变化率与单次弯曲关系
Figure 10. Relationship between changes rate of the electrical resistance and single bending
图 11 电阻变化率与弯曲疲劳循环次数关系
Figure 11. Relationship between changes rate of the electrical resistance and the number of bending fatigue cycles
图 12 弯曲疲劳循环后薄膜断裂裂纹形貌
Figure 12. Fracture crack morphology of thin film after bending fatigue cycles of (a)ink1 (b)ink2 (c)ink3
表 1 试样轴向位移，转角与曲率半径对应关系
Table 1. Correspondence among axial displacement, angle and radius of curvature
displacement x/mm angle α/° radius of curvature ρ/mm 0 0 ∞ 3 26.96 18.52 6 38.30 12.97 9 47.20 10.47 12 54.82 8.97 15 61.68 7.92 18 68 7.14 21 73.95 6.53 24 79.58 6.02 27 85 5.60 30 90.24 5.23 33 95.33 4.91 36 100.33 4.62 39 105.27 4.36 42 110.07 4.12 45 114.87 3.90 
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