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  • ISSN 1006-3080
  • CN 31-1691/TQ
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N2和CO2稀释对CH4/O2扩散火焰反应区和结构特性的影响

    作者简介: 杨家宝(1996–),男,河北秦皇岛人,硕士生,主要研究方向为气化火焰燃烧特性。E-mail:jbyang_ecust@126.com;
    通讯作者: 郭庆华, gqh@ecust.edu.cn ; 于广锁, gsyu@ecust.edu.cn
  • 中图分类号: O433.52

Effects of N2/CO2 on the Reaction Zone and Structure Characteristics of the CH4/O2 Diffusion Flame

    Corresponding author: Qinghua GUO, gqh@ecust.edu.cn ;Guangsuo YU, gsyu@ecust.edu.cn
  • CLC number: O433.52

  • 摘要: 利用紫外成像系统获得了CH4/O2同轴射流扩散火焰的OH*二维辐射分布,并对其进行了Abel逆变换处理。基于OH*分布特性的变化,重点探究了氧化剂中N2和CO2体积分数对火焰反应区和结构特性的影响,并进一步比较了两种稀释火焰反应区和结构特性的区别。结果表明:随稀释剂体积分数增加,火焰更加细长。在稀释剂体积分数相同的条件下,CO2稀释时火焰具有更为狭窄的火焰锋面,且OH*辐射强度显著低于N2稀释火焰。稀释剂体积分数的增加使OH*的生成机理发生改变,从而导致火焰的核心反应区发生位移。火焰反应区的轴向高度随稀释剂体积分数的增加呈先增大后减小的变化趋势。与N2稀释火焰相比,反应机理转变对CO2稀释火焰反应区轴向高度的影响更大。
  • 图 1  实验装置示意图

    Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

    图 2  稀释剂体积分数不同时火焰的OH*二维辐射分布

    Figure 2.  OH* chemiluminescence distribution for the flames with different volume fractions of diluent

    图 3  稀释剂体积分数不同时归一化处理的OH*二维辐射分布

    Figure 3.  Normalized OH* chemiluminescence distribution with different volume fractions of diluent

    图 4  N2和CO2稀释火焰的OH*辐射峰值位置变化

    Figure 4.  Variation of the peak OH* chemiluminescence location for N2 and CO2 diluted flames

    图 5  N2和CO2稀释火焰的反应区轴向高度变化

    Figure 5.  Variation of the flame reaction zone axial height for N2 and CO2 diluted flames

    表 1  N2和CO2稀释火焰实验条件

    Table 1.  Experimental conditions for N2 and CO2 diluted flames

    QD/(L·min−1)UD/(cm·s−1)φD/%$Re_{\rm N_2} $$Re_{\rm CO_2} $
    0.1535.3723.164.1969.92
    0.2047.1628.663.4571.74
    0.2558.9533.363.7274.88
    0.3070.7337.564.8379.16
    0.3582.5241.266.6384.40
    0.4094.3144.469.0290.48
    0.45106.1047.471.9297.28
    0.50117.8950.075.25104.72
    0.55129.6852.478.96112.72
    0.60141.4754.582.99121.21
    0.65153.2656.587.32130.13
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出版历程
  • 收稿日期:  2018-10-11
  • 网络出版日期:  2019-09-27

N2和CO2稀释对CH4/O2扩散火焰反应区和结构特性的影响

    作者简介:杨家宝(1996–),男,河北秦皇岛人,硕士生,主要研究方向为气化火焰燃烧特性。E-mail:jbyang_ecust@126.com
    通讯作者: 郭庆华, gqh@ecust.edu.cn
    通讯作者: 于广锁, gsyu@ecust.edu.cn
  • 1. 华东理工大学煤气化及能源化工教育部重点实验室,上海 200237
  • 2. 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室,银川 750021

摘要: 利用紫外成像系统获得了CH4/O2同轴射流扩散火焰的OH*二维辐射分布,并对其进行了Abel逆变换处理。基于OH*分布特性的变化,重点探究了氧化剂中N2和CO2体积分数对火焰反应区和结构特性的影响,并进一步比较了两种稀释火焰反应区和结构特性的区别。结果表明:随稀释剂体积分数增加,火焰更加细长。在稀释剂体积分数相同的条件下,CO2稀释时火焰具有更为狭窄的火焰锋面,且OH*辐射强度显著低于N2稀释火焰。稀释剂体积分数的增加使OH*的生成机理发生改变,从而导致火焰的核心反应区发生位移。火焰反应区的轴向高度随稀释剂体积分数的增加呈先增大后减小的变化趋势。与N2稀释火焰相比,反应机理转变对CO2稀释火焰反应区轴向高度的影响更大。

English Abstract

  • 火焰是燃料燃烧过程的外在表现形式,是化学反应的直观表征。火焰燃烧过程中存在多种自由基的辐射发光现象,其主要由化学反应过程中各种激发态自由基的能级跃迁产生[1],通过对火焰中特定波长的自由基辐射发光进行检测,可以获得火焰结构、反应区、热释放速率、温度场等燃烧特征信息[2-3]

    甲烷、液化气火焰等均为碳氢燃料火焰[4],碳氢燃料火焰中主要的激发态自由基包括OH*、CH*、C2*和CO2*[5],其中OH*和CH*产生的辐射发光最为强烈。Kiefer等[6]对部分预混火焰进行研究后指出,火焰内部反应区具有强烈的CH信号,表现为典型的预混火焰结构;外部反应区具有强烈的OH信号,表现为典型的扩散火焰结构。在强湍流条件下,CH信号强度自喷嘴出口至火焰下游逐渐减弱甚至消失,而OH信号仍然存在,说明OH比CH更适合用于火焰反应区的表征。激发态OH*和CH*信号在一些分布特性上与对应的基态信号具有相似性,因此许多学者对OH*化学发光的表征特性进行了研究。Panoutsos等[7]采用数值模拟手段研究了甲烷/空气预混撞击火焰的结构特征,指出OH*轴向分布的峰值位置能够准确表征“双火焰”的位置。Kojima等[8]发现可以根据OH*辐射的分布特性划分火焰的已燃区和未燃区。

    目前针对甲烷火焰燃烧特性的光谱诊断研究已取得较大进展,但现有研究多针对预混火焰,对扩散火焰的研究仍相对较少。Walsh等[9]研究了不同稀释剂体积分数条件下CH4/N2/空气扩散火焰的火焰形态和举升高度。Cao等[10]通过实验和模拟手段考察了燃料稀释及重力等因素对CH4/空气扩散火焰结构特性的影响。

    富氧燃烧技术即燃烧中碳捕集技术。该技术利用高纯度氧气代替空气作为燃气,同时辅以烟气循环,大幅降低了后续CO2的分离与处理成本,因此具有良好的发展前景。与O2/N2气氛下燃烧相比,炉内高体积分数的CO2使其火焰在结构形态、温度分布以及污染物排放等方面产生很大差别,因此许多学者针对CO2稀释火焰的燃烧特性展开研究。Guiberti等[11]比较了燃烧过程中实际氧碳物质的量之比与燃料完全燃烧时氧碳物质的量之比间的比值(氧燃比)为0.85时CO2或N2稀释对CH4/O2锥形预混火焰中OH*辐射分布的影响,发现随稀释剂CO2浓度增加火焰中OH*辐射强度降低幅度更大。Jeongseog等[12]针对CH4/O2预混火焰的研究表明,CO2稀释火焰的反应区厚度小于N2稀释火焰。Biswas等[13]利用CO2分别稀释氧化剂与燃料,研究了不同稀释剂体积分数下CH4/O2扩散火焰的温度峰值和火焰长度的变化。上述研究均针对稀释剂的物理性质阐述了火焰燃烧特性变化的原因,但并未深入考虑稀释剂的添加对火焰反应机理的影响。

    本文基于扩散火焰实验平台和紫外成像系统,对CH4/O2同轴射流扩散火焰进行研究,通过分析火焰中OH*辐射分布特性的变化,从火焰反应机理的角度阐述了氧化剂中N2和CO2体积分数的增加对火焰反应区和结构特性的影响,并进一步比较了N2稀释火焰和CO2稀释火焰反应区和结构特性的不同。

    • 同轴射流扩散火焰OH*辐射检测平台如图1(a)所示,由火焰燃烧器和紫外成像系统两部分组成。其中,燃烧器为同轴三通道非预混式结构,如图1(b)所示。燃烧器的中心通道为燃料通道,内环隙为氧化剂通道,内径分别为3 mm和5 mm;外环隙为保护气通道,通入N2以隔绝外界空气,避免其对实验结果产生影响。

      图  1  实验装置示意图

      Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

      紫外成像系统包括紫外相机(EX-3011B, Isuzu Optics)、紫外石英镜头以及滤光片3部分。其中,滤光片的中心波长为310 nm,半高峰宽为10 nm。由于OH*的特征谱线位于紫外(UV)波段的310 nm附近,因此可认为紫外成像系统采集到的辐射信号即为OH*辐射信号。成像系统的分辨率为1 024×255,曝光时间为10 ms。

      利用紫外相机得到的OH*辐射分布图像实际上为火焰辐射强度沿视线方向的积分值,无法准确反映火焰空间内某一点的真实辐射强度,需要对其进行反卷积处理,以获得准确的OH*二维辐射分布。由于本文研究的火焰为轴对称结构,因此采用Cho等[14]提出的线性化方法进行Abel逆变换处理,且仅选取火焰右半部分进行分析和讨论。

    • 火焰氧燃比对火焰OH*辐射分布的影响较大。为保持火焰氧燃比不变,实验过程中甲烷和氧气的流量恒定 (分别为0.25,0.50 L/min),出口氧气流速为117.89 cm/s,使火焰中各成分维持化学计量状态,由氧化剂通道通入不同流量的N2或CO2,以改变氧化剂中稀释剂的体积分数,具体操作工况如表1所示。表中,Q、U分别为气体的体积流量与出口气速,D表示稀释剂,φD表示稀释剂的体积分数,$Re_{\rm N_2} $为N2稀释火焰时氧化剂通道的雷诺数,$Re_{\rm CO_2} $为CO2稀释火焰时氧化剂通道的雷诺数。

      QD/(L·min−1)UD/(cm·s−1)φD/%$Re_{\rm N_2} $$Re_{\rm CO_2} $
      0.1535.3723.164.1969.92
      0.2047.1628.663.4571.74
      0.2558.9533.363.7274.88
      0.3070.7337.564.8379.16
      0.3582.5241.266.6384.40
      0.4094.3144.469.0290.48
      0.45106.1047.471.9297.28
      0.50117.8950.075.25104.72
      0.55129.6852.478.96112.72
      0.60141.4754.582.99121.21
      0.65153.2656.587.32130.13

      表 1  N2和CO2稀释火焰实验条件

      Table 1.  Experimental conditions for N2 and CO2 diluted flames

    • 图2所示为稀释剂不同体积分数条件下火焰的OH*二维辐射分布,图中r表示火焰横截面的径向长度。从图中可以看出,氧化剂中稀释剂体积分数越大,火焰锋面越窄,火焰更加细长。这是因为随着稀释剂流量的不断增加,一部分氧化剂尚未与燃料发生反应便被N2或CO2气流携带至火焰下游,因此火焰上游核心反应区的区域面积逐渐减小,OH*辐射强度显著降低。对比图2(a)图2(b)可知,在稀释剂体积分数相同的条件下,CO2稀释火焰具有更为狭窄的火焰锋面,其OH*辐射强度显著低于N2稀释火焰的相应值。这是由于CO2的密度和比热容均大于N2,相同条件下,CO2稀释火焰的绝热燃烧温度更低,从而降低了OH*等中间物质产生的自发辐射。

      图  2  稀释剂体积分数不同时火焰的OH*二维辐射分布

      Figure 2.  OH* chemiluminescence distribution for the flames with different volume fractions of diluent

      归一化处理后的OH*二维辐射分布如图3所示(即将各点辐射强度除以对应条件下的峰值强度)。当氧化剂中稀释剂体积分数增加时,由于氧化剂整体流速增大,因而OH*分布区域被拉伸;但随着稀释剂流量继续增加,火焰中OH*辐射生成的主要区域并没有持续沿火焰下游方向扩展,而是在稀释剂体积分数达到某一阈值后,逐渐向喷嘴出口方向位移,最终附着在喷嘴出口附近。稀释剂流量的增加导致燃烧反应强度减弱,OH*辐射强度下降。与火焰中下游区域相比,上游区域的OH*辐射强度降低幅度相对较小,更多的燃料和氧化剂集中在喷嘴出口处发生反应,使得火焰的核心反应区逐渐位移至喷嘴出口附近。

      图  3  稀释剂体积分数不同时归一化处理的OH*二维辐射分布

      Figure 3.  Normalized OH* chemiluminescence distribution with different volume fractions of diluent

      在碳氢火焰中,OH*辐射主要通过化学激发和热激发两种途径产生。对于本文研究的火焰而言,火焰的实际燃烧温度低于2 800 K[15],因此OH*主要由化学激发反应CH+O2→CO+OH* (反应1)[1, 16]和H+O+M→OH*+M (反应2)[17-18]生成,基态OH的热激发对OH*辐射生成的促进作用较小[19]。何磊等[20]对CH4/O2扩散火焰的OH*辐射分布进行数值研究后指出,在火焰轴向高度小于0.9 mm的反应区内,反应1的反应速率远高于反应2;随着轴向高度的增加,反应1的反应强度逐渐减弱,而反应2的反应强度逐渐增强。Leo等[21]指出氧化剂中N2体积分数的增加会抑制将氧分子分解为氧原子的基元化学反应。由此说明,对于不同火焰轴向高度的反应区域,OH*的生成机理不同,而稀释剂体积分数的增加,使氧化剂中的氧元素更多以分子氧的形式存在,从而导致生成OH*的主导反应由反应2转变为反应1,OH*自由基的主要分布区域发生转移。

      稀释剂的添加导致氧化剂整体流速增加,从而使内环隙通道中氧化剂整体雷诺数增加,氧化剂整体的流动状态发生改变。对于N2稀释火焰,当$\varphi_{\rm N_2} $=41.2%时,火焰核心反应区开始发生位移,当$\varphi_{\rm N_2} $增加至47.4%时,核心反应区已经位移至喷嘴出口附近,此后继续增加N2流量,火焰核心反应区的位置几乎不再变化。对于CO2稀释火焰,火焰核心反应区位移过程所对应的CO2体积分数的阈值区间为33.3%~41.2%。结合表1可以得出,火焰始终处于层流状态,且在核心反应区位移过程中,尽管稀释剂流量不断增大,但氧化剂整体雷诺数的增加较小,氧化剂气流的流动状态不会发生非常明显的改变。而当核心反应区移至喷嘴出口附近后,虽然氧化剂整体雷诺数大幅增加,但火焰核心反应区始终附着在喷嘴出口附近,没有再产生明显的位置变化。因此氧化剂整体流速的增加并不是影响火焰核心反应区发生位移的主要因素。

    • 为更加直观地描述两种稀释火焰中核心反应区的位移现象,对两种稀释火焰OH*辐射峰值位置随稀释剂体积分数的变化进行分析,如图4所示。对于N2稀释火焰,随着氧化剂中N2体积分数的不断提高,OH*辐射峰值位置所在高度先略有增加,然后于N2体积分数为41.2%~47.4%时迅速下降,最后几乎不再变化。CO2稀释火焰的OH*辐射峰值位置变化趋势与N2稀释火焰相似,但峰值下降对应的稀释剂体积分数区间变为33.3%~41.2%。对于两种稀释火焰,OH*辐射的峰值位置变化与火焰核心反应区变化具有对应的变化趋势,即当OH*峰值位置发生突变时,火焰的核心反应区发生位移。

      图  4  N2和CO2稀释火焰的OH*辐射峰值位置变化

      Figure 4.  Variation of the peak OH* chemiluminescence location for N2 and CO2 diluted flames

      氧化剂整体流速的变化会对火焰核心反应区的位移产生一定的影响,但由此引起的位移变化是单调的,而不会存在图4所示的突变过程。因此火焰核心反应区的变化主要是由于稀释剂的添加改变了OH*生成机理,即稀释剂体积分数的增加抑制了氧分子的分解反应,使生成OH*的主导反应由反应2向反应1逐渐过渡,从而导致OH*辐射主要分布区域的转移。

    • 图5所示为甲烷流量$Q_{\rm CH_4} $=0.25 L/min时,化学计量火焰反应区的轴向高度变化。由于OH*辐射能够用于表征火焰的反应区结构[6],因此选取不同条件下OH*辐射峰值的5.0%作为反应区的边界阈值,在OH*辐射强度低于该阈值的区域内,即认为无化学反应发生。此外,将火焰反应区的高度定义为喷嘴出口至火焰下游OH*辐射消失位置间的距离。

      图  5  N2和CO2稀释火焰的反应区轴向高度变化

      Figure 5.  Variation of the flame reaction zone axial height for N2 and CO2 diluted flames

      图5可知,随着氧化剂中稀释剂体积分数的增加,火焰反应区的轴向高度呈先增大后减小的变化趋势。N2稀释火焰反应区轴向高度于$\varphi_{\rm N_2} $=44.4%时达到峰值,CO2稀释火焰于$\varphi_{\rm CO_2} $=37.5%时达到峰值,反应区轴向高度峰值所对应的稀释剂体积分数与核心反应区发生位移现象时所对应的稀释剂体积分数一致。以N2稀释火焰为例,当氧化剂中的N2流量增加时,氧化剂整体流速逐渐增大,一部分燃料和氧气由于浮力被携带至距喷嘴更远处发生反应,导致反应区轴向高度逐渐增加。当$\varphi_{\rm N_2} $>44.4%时,轴向高度变化曲线迅速下降,在拐点处OH*生成机理开始发生改变,火焰下游反应2的反应强度大幅减弱,OH*主要由反应1生成于喷嘴粗口附近,尽管此时仍存在较大的气体浮力携带作用,但反应机理转变使得OH*的生成集中在喷嘴出口附近进行,火焰下游的OH*大幅减少,因此反应区轴向高度逐渐下降。

      当稀释剂体积分数较低时,CO2稀释火焰的反应区轴向高度大于N2稀释火焰。当$\varphi_{\rm CO_2} $≥33.3%时,CO2稀释火焰的反应区轴向高度逐渐小于N2稀释火焰的轴向高度,且其上升辐度更小,下降幅度更大,说明反应机理转变对CO2稀释火焰反应区轴向高度的影响较大。

    • 以CH4/O2同轴射流扩散火焰为研究对象,基于紫外成像系统和Abel逆变换算法获得火焰的OH*二维分布图像,通过分析OH*辐射分布,考察N2和CO2稀释对火焰反应区和结构特性的影响。结果表明:

      (1) N2稀释火焰与CO2稀释火焰OH*辐射分布的变化趋势相似,随稀释剂体积分数增加,OH*辐射强度逐渐下降,火焰锋面变窄,OH*主要分布区域并未持续向下游方向扩展,而是在稀释剂体积分数达到某一阈值后,逐渐向喷嘴出口方向位移,最终附着在喷嘴出口附近。相同稀释体积分数条件下,CO2稀释火焰具有更为狭窄的火焰锋面,且OH*辐射强度也相对较低。

      (2) 随稀释剂体积分数的增加,OH*辐射峰值位置变化存在一个迅速下降的突变过程,当OH*峰值位置发生突变时,火焰的核心反应区发生位移。

      (3) 氧化剂整体流速的变化不是影响火焰核心反应区发生位移的主要因素。稀释剂体积分数的增加改变了OH*的生成机理,使生成OH*的主导反应由H+O+M→M+OH*(反应2)逐渐转变为CH+O2→CO+OH*(反应1),从而导致火焰的核心反应区发生位移。

      (4) 随着稀释剂体积分数的增加,火焰反应区轴向高度呈先增大后减小的变化趋势。反应区轴向高度峰值所对应的稀释剂体积分数与核心反应区发生位移现象时所对应的稀释剂体积分数变化趋势一致。反应机理的转变导致了反应区轴向高度下降,且对轴向高度的影响大于气体浮力携带作用的影响。相比N2稀释火焰,反应机理转变对CO2稀释火焰反应区轴向高度的影响更大。

(5)  表(1) 参考文献 (21) 相关文章 (14)

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