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  • ISSN 1006-3080
  • CN 31-1691/TQ
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工业级MIP提升管反应器气固两相流动特性的数值模拟

    作者简介: 于 苗(1994-),女,河南人,硕士生,主要研究方向为催化裂化过程的CFD模拟与优化。E-mail:ym940216@163.com;
    通讯作者: 钱锋, fqian@ecust.edu.cn ; 胡贵华, huguihua@ecust.edu.cn
  • 中图分类号: TQ022.4;TE966

Numerical Simulation of the Gas-Solid Two-Phase Flow Characteristics in the Industrial Grade MIP Riser Reactor

    Corresponding author: Feng QIAN, fqian@ecust.edu.cn ;Guihua HU, huguihua@ecust.edu.cn ;
  • CLC number: TQ022.4;TE966

  • 摘要: 以工业上多产异构烷烃催化裂化工艺(MIP)装置的提升管反应器为研究对象,采用欧拉-欧拉双流体模型对反应器的气固两相流动行为进行三维冷态数值模拟。采用计算流体力学(CFD)模拟方法分析了预提升段、一反段和二反段的气固流动特性,并对比了催化剂颗粒入口的质量流量与原料油入口的质量流量之比(剂油比)分别为6、7、8时反应器内的流动特性。模拟结果表明MIP提升管反应器内存在典型的非均匀流动特点。随着剂油比的增加,催化剂颗粒的轴向速度降低,固相体积分数增加。
  • 图 1  MIP提升管反应器结构图

    Figure 1.  MIP riser reactor structure

    图 2  原料油喷嘴轴向截面的速度分布

    Figure 2.  Velocity distribution of feed oil nozzle in axial section

    图 3  催化剂在预提升段区域不同高度处的速度分布云图

    Figure 3.  Catalyst velocity distribution at different elevations in the pre-lifting zone

    图 4  催化剂在一反区域不同高度处的速度分布云图

    Figure 4.  Catalyst velocity distribution at different elevations in the first reaction zone

    图 5  催化剂在二反区域不同高度处的速度分布云图

    Figure 5.  Catalyst velocity distribution at different elevations in the second reaction zone

    图 6  预提升段不同高度处催化剂颗粒轴向速度的径向分布曲线

    Figure 6.  Radial distribution curves of axial velocity of catalyst particles at different heights in the pre-lifting zone

    图 7  催化剂颗粒速度轴向分布曲线

    Figure 7.  Axial distribution curve of catalyst particle velocity

    图 8  催化剂颗粒体积分数的轴向分布曲线

    Figure 8.  Axial distribution curve of catalyst particle volume fraction

    图 9  不同剂油比条件下催化剂轴向速度在不同高度处的径向分布

    Figure 9.  Radial distribution of catalyst axial velocity at different heights under different ratios of catalyst to feed oil

    图 10  不同剂油比条件下催化剂颗粒的体积分数分布

    Figure 10.  Volume fraction distribution of catalyst particles with different ratios of catalyst to feed oil

    表 1  提升管结构尺寸

    Table 1.  Riser reactor structural size

    Pre-lifting zone height/mFirst reaction zone height/mSecond reaction zone height/m
    5.6511.912.264
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出版历程
  • 收稿日期:  2018-09-13
  • 网络出版日期:  2019-10-16

工业级MIP提升管反应器气固两相流动特性的数值模拟

    作者简介:于 苗(1994-),女,河南人,硕士生,主要研究方向为催化裂化过程的CFD模拟与优化。E-mail:ym940216@163.com
    通讯作者: 钱锋, fqian@ecust.edu.cn
    通讯作者: 胡贵华, huguihua@ecust.edu.cn
  • 华东理工大学化工过程先进控制和优化技术教育部重点实验室,上海 200237

摘要: 以工业上多产异构烷烃催化裂化工艺(MIP)装置的提升管反应器为研究对象,采用欧拉-欧拉双流体模型对反应器的气固两相流动行为进行三维冷态数值模拟。采用计算流体力学(CFD)模拟方法分析了预提升段、一反段和二反段的气固流动特性,并对比了催化剂颗粒入口的质量流量与原料油入口的质量流量之比(剂油比)分别为6、7、8时反应器内的流动特性。模拟结果表明MIP提升管反应器内存在典型的非均匀流动特点。随着剂油比的增加,催化剂颗粒的轴向速度降低,固相体积分数增加。

English Abstract

  • 催化裂化(Fluid Catalytic Cracking, FCC)是石油炼制过程之一,是在热和催化剂的作用下使重质油发生裂化反应,转变为裂化气、汽油和柴油等的过程。催化裂化是原油二次加工中最重要的过程,是生产柴油、高辛烷值汽油等轻质油的主要手段,承担了我国约74%汽油、30%柴油的生产任务。

    催化裂化技术由法国胡德利研究成功,于1936年由美国索康尼真空油公司和太阳石油公司合作实现工业化,当时采用固定床反应器进行反应,反应和催化剂再生交替进行[1]。由于高压缩比的汽油发动机需要较高辛烷值汽油,因此催化裂化向移动床(反应和催化剂再生在移动床反应器中进行)和流化床(反应和催化剂再生在流化床反应器中进行)两个方向发展。移动床催化裂化因设备复杂逐渐被淘汰;流化床催化裂化设备较简单、处理能力大、较易操作,得到较快发展[2]。60年代,出现分子筛催化剂,因其活性高,裂化反应改在一个管式反应器(提升管反应器)中进行,称为提升管催化裂化[3]。催化裂化装置和工艺经历了多次技术革新,也被各国专家学者广泛研究,并应用于世界各地的炼油厂。

    随着原油资源的日益紧缺,原油的重质化、劣质化问题越来越严重,反应耗能较大,不断严格的环保标准也对催化裂化的工艺和产品质量提出了更高的要求。因此,提高重油的转化率,优化催化裂化工艺技术和装置,改善裂化产品的质量已成为我国催化裂化技术发展的主要方向,也是现有催化裂化工艺所面临的重大挑战[4-5]

    针对2003年1月1日起实施的国家标准《车用无铅汽油标准GB 17930—1999》,石油化工科学研究院基于两个反应区串联的概念,建立多产异构烷烃的催化裂化工艺(Maximizing Iso-paraffins Process, MIP),为降低汽油的烯烃含量开辟了新途径[6]。MIP工艺采用串联提升管反应器的新型反应系统及相应的工艺条件,突破了现有的催化裂化工艺对某些反应的限制,实现了可控制和可选择地进行某些反应。与常规的催化裂化技术相比,MIP工艺优化了催化裂化的一次反应(一反)和二次反应(二反),将反应系统分为两个反应区,第一反应区以一次催化反应为主,相当于常规的催化裂化提升管,具有较高的反应温度和较大的剂油比(催化剂颗粒入口的质量流量与原料油入口的质量流量之比);第二反应区主要增加氢转移反应和异构化反应,抑制二次裂化反应,采用较低的反应温度和较长的反应时间。

    催化裂化过程涉及多相流的流动、反应和传热过程,并且由于原料的高速射入、气化和裂化反应,反应器在纵向和横向存在明显的流动、传热和反应的不均匀分布。为了对提升管进行设计和预测,获得反应器内催化裂化过程的详细信息,计算流体力学(Computational Fluid Dynamic,CFD)作为研究反应器内流动反应特性的强大工具,被广泛应用于分析研究提升管反应器的各种传递规律,指导反应器的设计、优化。例如,Theologos等[7]建立了第一个催化裂化提升管反应器CFD模型,采用两相流动模型;Mckeen等[8]利用CFD对实验室规模的FCC提升管模型进行冷模实验。

    对于提升管反应器内气固两相流动的研究,大部分实验研究者以实验室规模的小型提升管反应器进行冷模实验,由于实验设备、测量手段等因素的限制,研究结果与工业装置出入甚大,没有太大的实际意义。并且实验多是以FCC提升管反应器为研究对象,缺少对MIP反应器的气固两相流动特性的研究[9]

    本文以每年340万吨的催化裂化装置为研究对象,采用CFD数值模拟方法,对剂油比分别为6、7、8时MIP反应器内的气固两相三维流场进行冷态模拟,考察剂油比对预提升段、一反段和二反段流场分布、颗粒浓度分布等的影响。

    • 目前对于流体-颗粒两相流体系的模拟,根据参照坐标系的不同,可以分为利用欧拉坐标系建立的双流体模型和在拉格朗日坐标系下建立的颗粒轨道模型。前者将颗粒相作为连续流体进行处理,后者则将颗粒相视为离散相,且假定离散相的体积分数小于10%。由于MIP提升管反应器流动模拟中颗粒相所占比例较大,所以采用欧拉-欧拉双流体模型模拟两相流。

      欧拉-欧拉模型将颗粒相视为拟流体或者拟连续流体介质进行梳理,在每个微单元中气固两相可以相互渗透,并服从流体力学基本方程组。具体控制方程如下:

      气固相连续性方程

      气固相动量方程

      气相组分传输方程

      其中,等式右侧两项分别是组分输运项和反应源项。

    • 在采用欧拉-欧拉模型进行数值模拟时需要将湍流模型也考虑在内。目前常用的3种湍流模型为:标准k-ε模型、重整化群k-ε模型和可实现k-ε模型。下面对这3种模型做简单介绍。

    • 标准k-ε模型是由Lauder和Spalding[9]于1972年提出的典型两方程模型,在一方程模型(单方程模型)基础上引入关于湍流耗散率标准方程后形成。标准k-ε模型的湍动能$k$和耗散率$\varepsilon $输运方程如下:

      其中,

      该模型假设流动为完全湍流,分子黏性的影响可以忽略。因此,标准k-ε模型适合完全湍流的流动过程模拟。

    • 重整化群 k-ε模型是由Yakhot和Orzag[10]提出的,该模型通过大尺度运动和修正后的黏度项体现小尺度的影响,而使这些小尺度运动系统地从控制方程中去除。与标准k-ε模型相比,此模型在耗散率ε的方程中附加了一个源项${R_\varepsilon }$

      其中

      该模型通过修正湍流黏度,考虑了平均流动中的旋转及旋转流动,从而可以更好地处理高应变以及流线弯曲程度较大的流动,同时提供了一个考虑低雷诺数黏性流动的公式,使其具有更广的应用范围。

    • 可实现k-ε模型引入与旋转和曲率相关的内容,对重整化群 k-ε模型进行了修正,引出了新的湍流耗散输运方程。其中,湍动黏度计算式(8)中的系数${C_\mu }$不是常数,如下式所示:

      其中

      可实现 k-ε模型适合的流动类型比较广泛,包括腔道流动、自由流和边界层流动。但是,该模型在同时计算旋转和静止流动区域时不能提供自然的湍流黏度。

    • 在提升管中颗粒相受到的作用力非常多,除了自身重力外,还有颗粒间的相互作用(碰撞作用、摩擦力等)以及外部作用力(曳力、浮力等)。在气固两相流动中,颗粒所受到的曳力最重要,所以在大多数数值模拟中只考虑气固相的曳力作用。

      本文采用Gidaspow模型[11]作为曳力模型进行模拟。Gidaspow模型是Wen and Yu模型[12]和Ergun方程[13]的联合,主要思想在于根据不同的颗粒浓度选择不同的处理方法。

      ${\alpha _{\rm{s}}} \leqslant 0.2$${\alpha _{\rm{l}}} > 0.8$时,使用Wen and Yu模型公式,而当${\alpha _{\rm{s}}} > 0.2$${\alpha _{\rm{l}}} \leqslant 0.8$时,使用Ergun模型公式计算曳力系数。

      ${\alpha _{\rm{l}}} > 0.8$时,流体-颗粒交换系数${K_{\rm{sl}}}$如下:

      其中

      ${\alpha _{\rm{l}}} \leqslant 0.8$时,${K_{\rm{sl}}}$如下:

    • 本文采用欧拉-欧拉双流体模型描述MIP反应器的气固两相流动体系,分别建立气相和固相的连续性方程、动量守恒方程以及组分传输方程;湍流模型采用重整化群k-ε模型;气固相间的曳力模型采用Gidaspow模型。

    • 本文以340万t/a的催化裂化装置为研究对象,结构如图1所示。MIP提升管反应器有1个催化剂进料口,1个汽提蒸气入口和10个原料油喷嘴(喷嘴与轴线夹角为30°),反应器总长度为49.014 m。蒸汽入口和催化剂入口位于预提升段,原料油入口位于-反段。提升管结构尺寸如表1所示。由于10个原料油喷嘴均匀分布在提升管的侧壁周围,考虑其对称性,因此只需要取5个喷嘴所在的半圆柱区域作为计算区域即可。在Gambit软件中对MIP反应器进行网格划分,网格总数约为95万,并且对原料油入射区域和分布器区域进行局部加密。

      图  1  MIP提升管反应器结构图

      Figure 1.  MIP riser reactor structure

      Pre-lifting zone height/mFirst reaction zone height/mSecond reaction zone height/m
      5.6511.912.264

      表 1  提升管结构尺寸

      Table 1.  Riser reactor structural size

    • 根据工业现场的实际操作参数,催化剂、原料油和汽提蒸气的入口均为质量流量入口,具体数值采用工厂实际进料数据,出口采用压力出口,壁面采用无滑移边界条件。在进行流动过程数值模拟时,设置催化剂入口的质量流量为378 kg/s,原料油入口的质量流量为54 kg/s,蒸气入口的质量流量为1.4 kg/s。针对原料油的组成,结合工厂实际生产情况,采用四组分法(SARA法)将原料油划分为饱和烃、芳烃、胶质、沥青质4种组分,考虑到胶质和沥青质反应特性的相似性,简化起见将这两者归为一个集总,最终对原料油确定饱和烃(SS)、芳烃(SA)和胶质沥青质(SR)3个集总。

    • 根据MIP提升管反应器的结构,可以在轴向方向(即y方向)重点划出3个区域进行结果分析:y在0~5.65 m为预提升段,y在5.65~17.55 m为一反区域,y在17.55~30.014 m为二反区域。

      图2所示为通过一个原料油喷嘴的轴向截面(x=0轴向截面)上气相的速度分布图。从图中可以看出,原料油经喷嘴进入提升管一反区域的气相速度在轴向分布上存在较大的梯度变化。在喷嘴中,原料油气存在中间速度高、边壁速度低的特点。在轴向截面上,原料油气以和轴向成30°的方向高速射入提升管,与汽提蒸气携带的催化剂颗粒在一反区域混合,夹带催化剂颗粒继续向上运动。在原料油由喷嘴进入到提升管后,截面积增加,流动区域变大,并且与催化剂相互作用后,速度迅速减小[14]

      图  2  原料油喷嘴轴向截面的速度分布

      Figure 2.  Velocity distribution of feed oil nozzle in axial section

      图3所示为催化剂在预提升段区域不同高度处的速度分布云图。从图中可以看出,催化剂在径向上的速度分布具有不均匀性,特别是在汽提蒸气的入口区域。在汽提蒸气入口的上方,由于蒸气的高速射入,催化剂颗粒获得较高的速度,呈现出中间速度高,边缘速度低的典型环-核分布特征。而随着高度的增加,速度逐渐降低,高速的催化剂颗粒从中心向壁面流动。

      图  3  催化剂在预提升段区域不同高度处的速度分布云图

      Figure 3.  Catalyst velocity distribution at different elevations in the pre-lifting zone

      图4所示为催化剂在一反区域不同高度处的速度分布云图。从图中可以看出,受到原料油喷射的影响,在原料油气高速射入提升管后,催化剂获得较高的速度,且由于原料油喷嘴分布在提升管侧壁周围,所以催化剂的速度分布整体存在边缘速度高、中间速度低的特点。随着轴向高度的增加,油气流动面积增加,速度减小,催化剂的速度也随之降低,高速的催化剂颗粒从边缘向中间区域流动。另外由于原料油呈一定角度高速射入提升管,在靠近提升管壁面的区域速度较低,而最大速度区域距离壁面有一定距离。

      图  4  催化剂在一反区域不同高度处的速度分布云图

      Figure 4.  Catalyst velocity distribution at different elevations in the first reaction zone

      图5所示为催化剂在二反区域不同高度处的速度分布云图。对比图4图5可以看出,相对于一反区域,二反区域催化剂颗粒的速度更小,这是由MIP提升管反应器的结构所决定的。从一反区域到二反区域,提升管的管径增加,催化剂颗粒和气体的流动区域增加,从而增加了催化剂与气体的接触和反应时间。同时,催化剂的速度分布在二反区域与一反区域具有相同的特征,即边缘速度高,中间速度低,并且随着高度的增加,速度逐渐降低。

      图  5  催化剂在二反区域不同高度处的速度分布云图

      Figure 5.  Catalyst velocity distribution at different elevations in the second reaction zone

      图6所示为预提升段区域不同高度处催化剂颗粒轴向速度在径向的分布曲线。其中,横坐标r/R表示径向位置坐标与提升管半径的比值。从图6可以看出,催化剂的轴向速度在径向呈抛物线分布。在提升管的中间位置颗粒的轴向速度最大,从中间位置到边壁区域速度逐渐降低,减小到0甚至小于0,即出现颗粒滑落或回流现象,并且随着高度的增加,轴向速度减小[15]。另外,可以看出颗粒的最大轴向速度随着高度的增加,逐渐偏移中心位置,这就是Miller和Gidaspow[16]曾提出的提升管Y形结构的入口处存在径向上颗粒速度分布的偏心结构。

      图  6  预提升段不同高度处催化剂颗粒轴向速度的径向分布曲线

      Figure 6.  Radial distribution curves of axial velocity of catalyst particles at different heights in the pre-lifting zone

      图7所示为催化剂颗粒速度在轴向方向的分布曲线。其中,从图中可以看出,在1.5 m左右的高度,由于预提蒸气的高速射入,催化剂可以获得一个较高的速度,处于加速段,然后随着轴向高度的增加,速度迅速降低;在4.5 m左右的高度,由于原料油气高速喷射到提升管中,催化剂的速度有一个小幅度的提升,然后随着油气速度的降低和轴向高度的增加而降低。对比5~20 m一反区域和20~30 m二反区域的速度可以发现,由于从一反到二反区域提升管的管径增加,从而增加了催化剂颗粒与油气的接触时间,所以5~20 m处一反区域速度大于20~30 m处二反区域速度,这种现象与MIP提升管反应器的特点相吻合。

      图  7  催化剂颗粒速度轴向分布曲线

      Figure 7.  Axial distribution curve of catalyst particle velocity

      图8所示为催化剂颗粒体积分数随高度的变化曲线。从图中可以看出,催化剂颗粒的体积分数整体呈下降趋势。在原料油喷嘴附近,体积分数存在较大的浓度梯度,在20 m高度附近,由于分布器对流体分布状态的调整,分布器孔筛的孔径较小,催化剂通过孔筛从一反区到二反区,流动区域受孔筛的影响发生变化,导致催化剂的颗粒浓度在分布器区域分布不均匀,从而使其体积分数在分布器区域产生波动。

      图  8  催化剂颗粒体积分数的轴向分布曲线

      Figure 8.  Axial distribution curve of catalyst particle volume fraction

    • 根据工厂的实际工况,由于原料油的加工量往往是确定的,因此可以通过改变催化剂的循环量控制流动-反应过程的速度和产品产率。固定原料油的入口质量流量,改变催化剂的入口质量流量来调节剂油比,比较不同剂油比条件下MIP提升管反应器内的流动特性。设置催化剂的入口质量流量分别为324、378、432 kg/s,原料油的入口质量流量为54 kg/s,则剂油比分别为6、7、8。

      图9所示为不同剂油比条件下催化剂轴向速度在不同高度的径向分布。对比图9(a)~9(c)可以看出,图9(a)的最大轴向速度在中心区域,而图9(b)9(c)的最大轴向速度在半径的1/4和3/4左右的区域。这是因为图9(a)中催化剂位于预提升段,主要是蒸气与催化剂的相互作用,而蒸气是从提升管的中心喷入管中;图9(b)9(c)位于一反区域,分布在提升管壁面周围的5个原料油喷嘴高速射入与轴向呈一定角度的原料油油气,油气与催化剂接触混合并相互作用,催化剂颗粒获得一定的加速度,速度增加,受油气高速射入的角度影响,催化剂在半径的1/4和3/4左右的区域出现局部的最高轴向速度。

      图  9  不同剂油比条件下催化剂轴向速度在不同高度处的径向分布

      Figure 9.  Radial distribution of catalyst axial velocity at different heights under different ratios of catalyst to feed oil

      图10所示为y=2.5 m处不同剂油比条件下催化剂颗粒的体积分数分布曲线。从图中可以看出,在靠近管壁的区域,随着剂油比的增加,同一位置催化剂的体积分数也增加。这是因为催化剂循环量增加,使得气体和催化剂的相互作用减弱,催化剂的速度降低,停留时间增加,所以体积分数会增加,并且随着剂油比的增加,催化剂在径向的分布更加不均匀。

      图  10  不同剂油比条件下催化剂颗粒的体积分数分布

      Figure 10.  Volume fraction distribution of catalyst particles with different ratios of catalyst to feed oil

    • 运用CFD对MIP提升管反应器进行冷态数值模拟,并对比剂油比对流动特性的影响,得到以下结论:

      (1)提升管内的催化剂分布整体沿轴向呈上稀下浓的特点,但在分布器所在的区域范围会有较为剧烈的波动。

      (2)提升管内催化剂颗粒的轴向速度分布在不同的区域呈现不同的特点。在预提升段,呈现中心速度高,边缘速度低的典型环-核分布特点;在一反区域,最大轴向速度出现在半径的1/4和3/4左右区域,。

      (3)剂油比对提升管内的气-固两相流动有影响。剂油比越大,催化剂的轴向速度越小,在径向的分布越不均匀。

      本文的研究也存在着一些不足,需要进一步探究和改进:

      (1)只考虑颗粒直径的单一尺寸分布,与实际工业生产情况不符,需要进一步考虑颗粒的团聚和破碎。

      (2)选用的Gidaspow曳力模型没有考虑颗粒团聚的影响,需要进一步研究选择更加合适的曳力模型。

      (3)本文仅仅从冷态的角度进行模拟,需要进一步深入研究MIP反应器的流动-反应过程。

    • ${A_0}$——常数

      ${A_{\rm{s}}} $——自定义函数

      ${C_{\rm{D}}}$——曳力系数

      ${C_{1\varepsilon }}$${C_{2\varepsilon }}$${C_{3\varepsilon }}$——耗散率方程中的常数

      ${C_\mu} $——耗散率方程中定义的系数

      D——质量扩散系数

      ${d}$——粒径,m

      ${G_{\rm{b}}}$——由浮力产生的湍流动能,J

      ${G_k}$——由于平均速度梯度产生的湍流动能,J

      ${K_{{\rm{sl}}}}$——流体-颗粒交换系数

      $p$——压力,Pa

      ${Re} $——雷诺数

      ${R_\varepsilon } $——源项

      $S_k,{S_\varepsilon }$——用户定义的源项

      ${S_{ij}}$——平均应变率张量

      ${S_{jk}} $——应变率张量(j=1,2,3,表示xyz三个方向)

      ${S_{ki}} $——应变率张量(i=1,2,3,表示xyz三个方向)

      ${x_i}$——坐标位置(i=1,2,3,表示xyz三个方向),m

      ${x_j}$——坐标位置(i=1,2,3,表示xyz三个方向),m

      ${u_i}$——i方向速度,m/s

      ${U^*}$——自定义函数

      ${v}$——速度,m/s

      Wm——组分m的反应速率,kg/(m3·s)

      YM——可压缩湍流中过度扩散产生的波动

      Ym——组分m的质量分数,%

      Ys——固相的质量分数,%

      $ \alpha $——体积分数,%

      $\beta $——相间动量传递系数

      $\varepsilon $——耗散率

      ${\varepsilon _{ijk}} $——耗散张量

      ${\eta }$——分子黏度,Pa·s

      ${\eta _0} $——常数

      $\mu $——黏度,Pa·s

      ${\mu _{\rm{eff}}}$——有效黏性系数,Pa·s

      $\rho $——密度,kg/m3

      ${\sigma _k}$——湍动能的湍流Prandtl数

      ${\sigma _\varepsilon }$——耗散率的湍流Prandtl数

      ${\omega _k}$——角速度,rad/s

      $\overline{\overline \tau } $——应力,N

      ${\varOmega _{ij}}$——平均旋转速率张量

      下标:

      g——气相

      l——流体,包括气体和液体

      m——组分

      s——固相

      t——湍流

(10)  表(1) 参考文献 (16) 相关文章 (20)

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