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  • ISSN 1006-3080
  • CN 31-1691/TQ

2020年46卷5期

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综述
磁性聚合物刷的制备、功能化及其应用
陈凯敏, 李凯, 郭旭虹
2020, 46(5) :579-588. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190527002
摘要:
磁性聚合物刷兼具磁性内核和聚合物刷外壳,是由一端连接在磁性内核表面的聚合物链组成的新型材料。磁性纳米粒子 (MNP) 赋予聚合物刷制备过程的便利和应用过程的功能性。近10年来,随着磁性微球制备技术和微球表面修饰方法的持续发展,针对磁性聚合物刷的结构设计、功能化以及应用等方面都进行了一系列的研究。磁性聚合物刷在分离纯化、生物成像等方面均具有广阔的应用前景。本文综述了磁性聚合物刷的最新研究进展,并展望了其今后的发展方向。
研究论文
磷酸三丁酯体系萃取分离磷酸中氟化物机理
徐浩川, 孙泽, 于建国
2020, 46(5) :589-597. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190430002
摘要:
湿法磷酸生产过程中,磷矿中伴生的氟杂质会进入浸取液,严重影响磷酸产品的质量。以磷酸三丁酯(TBP)作为脱氟的萃取剂,分别以磺化煤油(简称煤油)、异戊醇、二异丙醚作为稀释剂,依据量子化学计算、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、核磁共振氟谱(19F-NMR)、萃合物组成分析探讨了萃取机理,考察了氟元素不同赋存形态对萃取脱氟效果的影响。结果表明:TBP中P=O双键中的氧与HF发生氢键缔合作用实现萃取氟,异戊醇和二异丙醚中的氧与HF发生一般的氢键作用,实现协同萃氟的作用;有机相中氟化物存在形式主要为HF·TBP,在煤油、异戊醇和二异丙醚溶剂环境中的萃合物组成分别为:0.9HF·TBP、1.4HF·TBP和1.6HF·TBP;TBP可有效萃取磷酸中的F、CaF+、MgF+\begin{document}${\rm{FeF}}_x^{3-x}$\end{document}x为1~6),但不适用于脱除磷酸中的\begin{document}${\rm{SiF}}_6^{2-}$\end{document}\begin{document}${\rm{AlF}}_x^{3-x}$\end{document}
碱性溶液体系制备磷酸锂结晶过程优化
李丽君, 刘程琳, 宋兴福, 于建国
2020, 46(5) :598-607. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190430003
摘要:
鉴于锂辉石中低温碱浸技术浸出液中锂浓度低、杂质离子浓度高、碳酸锂结晶难等问题,测定了磷酸锂在碱性体系中的溶解度;系统研究了磷酸锂反应结晶过程中多工艺参数对磷酸锂收率和粒径的影响;着重考察了K、Si、Al这3种常见杂质元素对磷酸锂粒径和形貌的影响,认为杂质离子的作用机理为离子选择性吸附在晶面和离子嵌入晶格的共同作用。采用中心复合设计(CCD)响应曲面法优化工艺参数,当反应温度为80 ℃,锂离子初始质量浓度为1.60 g/L,磷酸钠用量为130%(即理论化学计量数的1.3倍),加料速率为10 mL/min时,得到晶体产物收率和平均粒径的预测值分别为97.37%和18.57 μm,相应的实验值分别为96.85%和18.70 μm。预测值与实验值接近,误差较小。
MOFs与碳纳米管双重改性渗透汽化复合膜及其性能研究
谢博远, 马晓华, 许振良
2020, 46(5) :608-612. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190809004
摘要:
金属有机骨架结构(MOFs)是一种新型多孔材料,在催化、分离等领域有着很好的应用前景。使用MOFs和碳纳米管(CNTs)与聚乙烯醇(PVA)制备渗透汽化复合膜,并进行乙醇-水和异丙醇-水的渗透汽化实验。实验结果表明:MOFs及CNTs可有效改变PVA渗透汽化膜的结构和性能;随着MOFs含量的增加,膜的渗透通量增加,分离选择性降低;随着CNTs含量的增加,其在膜表面的分散性下降,分离效果变差。在合适的MOFs和CNTs含量下,PVA渗透汽化复合膜具有较好的分离效果。
扩链改性回收尼龙6/碳纤维复合材料的结构与性能
王伟, 丁剑峰, 夏浙安, 李欣欣
2020, 46(5) :613-620. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190512002
摘要:
以苯乙烯-马来酸酐共聚物(SMA-700)为扩链剂,通过双螺杆挤出机制备了扩链剂改性回收尼龙6(r-PA6)/碳纤维(质量分数为10%,CF10)复合材料。通过流变性能、力学性能、断面形貌分析(SEM)、差示扫描量热分析(DSC)、X-射线多晶衍射分析(XRD)等手段对r-PA6/CF10复合材料的结构和性能进行了表征。结果表明:SMA-700对r-PA6/CF10具有显著的扩链作用,能够明显改善材料的加工性能。随着SMA-700添加量(质量分数,余同)的增加,r-PA6/CF10的熔体质量流率逐渐减小,表观黏度逐渐增大,熔体假塑性增强。当SMA-700的添加量为1%时,SMA-700的成核作用能够提高r-PA6的结晶速率和结晶度,r-PA6/CF10的拉伸强度也达到最大值(125.4 MPa);但当SMA-700过量添加时,r-PA6的结晶速率和结晶度下降,α晶型的完善程度也会降低。
基于茶树油/盐酸奥替尼啶的纳米胶囊的制备及抗菌性能
邢幸, 康宁, 曾天, 徐云龙
2020, 46(5) :621-630. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190625002
摘要:
以双吡啶胺类广谱抗菌药盐酸奥替尼啶(OCT, Octenidine·2HCl)为乳化剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,用微乳液法成功制备出包裹茶树油(TTO)的纳米二氧化硅胶囊SINC-OCT/TTO。随后仅将乳化剂更换为十六烷基三甲基氯化铵(CTAC),以同样的方法和配比制备包裹茶树油的纳米二氧化硅胶囊SINC-TTO。通过扫描电镜、透射电镜、粒度分析、红外光谱、热重分析、氮气吸附-脱附等表征方法对SINC-OCT/TTO 和 SINC-TTO这两种纳米胶囊(SINCs)进行形貌和结构表征,并进行抗菌性能和释药性能测试。结果表明:两种纳米胶囊呈规整的空心球形结构并且具有良好的药物缓释性能。纳米胶囊的结构受乳化剂的种类影响,SINC-OCT/TTO的流体力学直径、比表面积、包药量均大于SINC-TTO。联合药敏实验分析结果表明,TTO与OCT联用可以对金黄色葡萄球菌起到协同抗菌作用;对大肠杆菌起到相加抗菌作用。纳米胶囊的抗菌实验结果证实SINC-OCT/TTO的杀菌性能远高于SINC-TTO。
聚合物前药载药性能的计算机模拟
罗雪莉, 郎美东
2020, 46(5) :631-641. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190514001
摘要:
采用分子动力学模拟计算了药物接枝率不同时聚合物前药载体聚乙二醇单甲醚-b-聚(ε-己内酯-co-哌啶内酯-g-5-氨基酮戊酸)(mPEG- b -P(CL- co-APIL)中的疏水链段与药物5-氨基酮戊酸(5-ALA)之间的相容性,预测载体载药效率与药物接枝率之间的关系。采用耗散粒子动力学(DPD)模拟探索和观察载药胶束的形态和药物分子的聚集状态。计算结果表明,随着药物接枝率的增加,载体与药物之间的相容性变好;增加聚合物疏水段药物接枝率可以提高载体的载药效率。
位阻和电子效应对位阻型二芳基乙烯光响应性能的影响
李萌祺, 张志鹏, 朱为宏
2020, 46(5) :642-652. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190505001
摘要:
传统二芳基乙烯体系由于平行与反平行构象异构体无法分离,闭环量子效率通常无法超过50% (摩尔分数)。通过增加位阻效应可以有效阻断两个异构体之间的转化,有可能得到较高的闭环量子效率。本文系统地比较了侧端位阻效应,并通过引入供电子的对甲氧基苯基基团和吸电子的吡啶基团,分析了位阻型二芳基乙烯体系光响应性能的影响。研究发现在噻吩β位引入甲基取代基的目标化合物13,开环的平行与反平行异构体可成功实现分离,并且两者反平行异构体闭环量子效率均突破传统体系50% (摩尔分数)的限制;但目标化合物13对应的闭环体1c3c,所引入的甲基降低了其热稳定性。与目标化合物13产生鲜明对比的是,由于氢原子较小的位阻效应和可能的分子内氢键的作用,目标化合物2c4c则具有良好的热稳定性。另外,噻吩取代基的电子效应也会影响热稳定性,含有吸电子基团吡啶的目标化合物1c热衰减速率明显高于含供电子基团对甲氧基苯基的化合物3c
光响应小分子/表面活性剂自组装体的宏观光响应行为
帅洁, 胡佳杰, 涂燕, 尚亚卓, 刘洪来
2020, 46(5) :653-664. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190821001
摘要:
采用离子交换法,合成了一种无卤素的离子液体表面活性剂1-丁基-3甲基咪唑十二烷基硫酸酯([C4mim][C12SO4]),并将其与偶联表面活性剂Gemini12-3-12复配,同时引入光响应小分子反式-2-甲氧基肉桂酸(trans-OMCA),构建Gemini12-3-12/[C4mim][C12SO4]/trans-OMCA/H2O光响应体系,采用透射电镜、紫外-可见光谱和动态光散射等方法系统研究了复配体系中双水相体系及其相邻的单相囊泡体系和各向异性体系的紫外光响应行为。结果表明:复配体系具有良好的光响应性,对于球形胶束和蠕虫状胶束共存的双水相体系,一定时长的紫外光照射会促使其融合为单一的蠕虫状胶束相;单相囊泡体系在一定时长的紫外光照射后会分离为球形胶束和蠕虫状胶束共存的双水相体系,延长紫外光照射时间,体系又会逐渐融合为单一的蠕虫状胶束相;对于各向异性体系,一定时长的紫外光照射会使体系变为各向同性相。显然,通过紫外光照射可实现体系宏观相行为的变化,即光致相分离及光致相混合。
一种光酸响应型[2] 轮烷分子梭的合成与表征
茆敏, 刘月, 杨舜, 曲大辉
2020, 46(5) :665-671. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20191128001
摘要:
光诱导质子转移是一种可应用于酸碱响应主客体系统的新型调控策略。基于光诱导质子转移机制,设计和合成了光酸(部花青,MEH)响应型[2] 轮烷R分子梭,并采用核磁共振氢谱、碳谱和高分辨质谱对其结构进行表征。通过紫外-可见吸收光谱和变温核磁共振氢谱等手段,对比研究光照和置于暗处前后体系中吸收光谱和核磁共振氢谱的变化。结果表明:在MEH存在下于419 nm处光照时,分子梭中联吡啶鎓(CBPQT4+)大环在杆状组分一侧的萘环上络合,轮烷分子梭R处于“静止”状态;当体系置于暗处12 h时,CBPQT4+大环在杆状组分的两个萘环之间运动,分子梭R处于“运动”状态。该工作将为分子水平上的信息传递提供一种策略。
茯苓多糖HPLC指纹图谱与免疫活性的相关分析
肖颖, 吴梦琪, 张文清, 徐志珍, 夏玮
2020, 46(5) :672-679. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190629003
摘要:
通过高效液相色谱(HPLC) 图建立16 批不同产地茯苓多糖的指纹图谱,以NO 释放浓度为免疫活性指标,测定16 批茯苓多糖刺激处于对数生长期的小鼠巨噬细胞产生的NO 的浓度,并利用正交偏最小二乘分析,研究茯苓多糖单糖组成与免疫活性间的相关性。结果表明:茯苓多糖由葡萄糖、半乳糖、甘露糖、岩藻糖、氨基葡萄糖、葡萄糖醛酸、木糖以及阿拉伯糖等8 种单糖组成;用不同浓度茯苓多糖刺激小鼠巨噬细胞,NO 释放浓度随着茯苓多糖浓度的增大而增大,且均高于空白对照组;茯苓多糖中各单糖对小鼠巨噬细胞释放NO 的浓度均有相关性,半乳糖、阿拉伯糖、甘露糖及葡萄糖对小鼠巨噬细胞的免疫活性呈正相关,其中具有显著性贡献的是葡萄糖、半乳糖和甘露糖。
槲皮苷铜配合物作为P-糖蛋白抑制剂的研究
邓燕, 刘慧, 张飞旭, 吴侠, 郑静, 张井岩
2020, 46(5) :680-687. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190601001
摘要:
P-糖蛋白(P-gp)是细胞产生多药耐药的主要原因之一,寻找有效的P-gp抑制剂是逆转P-gp介导的细胞多药耐药性的重要方法之一。以具有微弱P-gp抑制活性的天然槲皮苷为配体,合成了槲皮苷铜(Cu-Quercitrin)和槲皮苷锌(Zn-Quercitrin)配合物。结果表明,Cu-Quercitrin能提高P-gp的底物罗丹明123(Rh123)和抗癌药物阿霉素(DOX)在耐药细胞中的累积,同时增强了DOX的细胞毒性,表明Cu-Quercitrin可以抑制P-gp的活性,且优于常见的抑制剂维拉帕米;Cu-Quercitrin对P-gp蛋白水平表达并没有影响,只是减少了细胞中腺苷三磷酸(ATP)的含量。这一研究结果表明结构多样、配体丰富的金属配合物有望成为有效的P-gp抑制剂。
基于能量循环再生系统酶法生产谷胱甘肽
张星, 崔向伟, 李宗霖, 李志敏
2020, 46(5) :688-693. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190806001
摘要:
以多聚磷酸(polyP)为能量供体,通过构建双酶级联反应,以及偶联多聚磷酸激酶(PPK)和谷胱甘肽双功能合成酶(GshF),酶法合成了谷胱甘肽(GSH)。对GshF和PPK诱导表达条件进行了优化,表明低温18 °C有利于蛋白的可溶表达。将GshF和PPK纯化后,建立纯酶反应系统,对反应条件进行优化,结果表明,当polyP和MgCl2的浓度比为30 : 45、腺苷二磷酸(ADP)浓度为0.5 mmol/L时,反应效率较高;45 °C为反应最优温度;在PPK质量浓度为4 g/L,GshF质量浓度为1 g/L时,3 h内GSH产量达到了(58 ± 3.3)mmol/L。
基于自适应变邻域搜索的大规模电动车辆路径优化
赵灿华, 侍洪波
2020, 46(5) :694-701. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190730001
摘要:
针对变邻域搜索后期出现的在某些邻域内长时间无法找到更优的可行解的情况,提出了一种基于邻域选择概率自适应的变邻域搜索算法。该算法能够自适应调整在某个邻域进行搜索的概率,进而提高优化效率。对城市配送中的大规模电动车辆路径问题进行了建模分析,根据客户的地理位置、时间窗等信息设计了高效的初始解生成算法。使用片段交换、2-opt、Relocation等邻域算子进行自适应变邻域搜索。最后使用不同规模的实际数据对算法进行仿真验证,相比于传统的变邻域搜索算法,本文算法能更有效地跳出局部最优解,降低物流成本。
一种基于SPSO算法降低FBMC系统PAPR的新方法
翁童, 袁伟娜
2020, 46(5) :702-708. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190731002
摘要:
部分传输序列(Partial Transfer Sequence, PTS)是滤波器组多载波(Filter Bank Multicarrier,FBMC)降低峰均功率比(Peak-to-Average Power Ratio, PAPR)的有效方法之一,但PTS存在计算复杂度高等问题。本文提出了一种基于PTS的新方法,采用一种奇数分割法(Odd-PTS),并在此基础上引入了一种基于比例因子的粒子群优化(Scaled Particle Swarm Optimisation, SPSO)算法,通过加入比例因子克服PSO算法收敛速度不足等缺点。该方法不仅降低了系统的PAPR性能还降低了计算复杂度,并显著提高了频谱利用率。通过仿真验证了本文方法的有效性。
基于分形理论的冲裁断面质量评价研究
宋劲坤, 陈建钧, 葛家豪
2020, 46(5) :709-714. doi: 10.14135/j.cnki.1006-3080.20190602001
摘要:
基于Mandelbrot分形理论,测量了多组不同的冲裁件断面形貌,并计算出每组轮廓的分形维数。结果表明,同一材料的冲裁件断面轮廓分形维数越小,其断面质量越好;针对冲裁过程的数值模拟表明,光亮带的形成是由剪切机理占主导,而断裂带的形成则是由拉伸机理占主导,两种断裂机理共同作用下形成冲裁断面,并形成相应的断面分形维数;通过拉伸断面的分形维数可获得冲裁断面的分形维数上限值。